研究论文 | 原位固态电解质界面实现长寿命自生成负极水系锌离子电池
2026-09-16

(来源:eScience公众号)

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1. 电化学性能:甲基脲诱导形成20 nm非晶SEI层(ZnS/ZnCO3为主),锌沉积/溶解平均库伦效率达99.93%,循环寿命4500次;

2. 普适性应用验证:不同电池体系中均可成功实现无负极设计;

3. 界面机制深度解析:通过原位/非原位表征手段对甲基脲SEI的形成机理进行剖析。

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水系锌金属负极凭借高理论容量(820 mAh g-1)及低氧化还原电位(-0.76 V vs. SHE),成为极具前景的水系电池负极材料。然而,锌枝晶生长、低库伦效率和副反应严重制约其发展。传统锌电池通常使用过量锌负极(利用率< 10%),虽能通过补充锌损失延长循环寿命,却导致实际比容量极低(如利用率5%时仅41 mAh g-1),且实际生产不可行。如图1所示,相比之下,自生成负极设计通过充电时在集流体上原位沉积锌,可实现电极上100%负极利用率(ZUR=100%),显著提升能量密度。例如,当正极容量为200 mAh g-1、平均电压1.5 V时,自生成负极电池理论能量密度达315 Wh kg-1,较传统设计(ZUR=10%)提升4.7倍。但该配置面临核心挑战:循环寿命直接依赖锌沉积/溶解的可逆性,需平均库伦效率≥99.98%才能满足1000次循环要求(80%容量保持率),远超现有锌电池水平。为实现自生成负极水系锌离子电池,研究者聚焦提升锌负极性能,策略包括电极界面保护、电解液优化(如盐包水、共溶剂)及构建固态电解质界面(SEI)。其中,电极/电解质界面是关键反应位点,构建兼具稳定锌沉积和抑制副反应功能的界面至关重要。原位电解液设计因工艺简便、成本低成为优选方案,但低浓度水体系中形成稳健SEI层仍具挑战,且不稳定SEI会降低库伦效率。

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